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                  廣西大學Xijun Liu和天津工業大學Jun Luo課題組--雜原子摻雜的有序多孔碳負載的鈀單原子用于高性能燃料電池陽極反應
                         對于堿性交換膜燃料電池,開發經濟且高效的電催化劑用于緩慢的氫氧化反應(HOR)是極其關鍵的。這里,合成了有序多孔、氮和硫共摻雜的碳載體以支撐鈀單原子位點,該催化劑顯示出優異的堿性HOR性能,實現了超高的陽極電流密度和質量比動力學電流,分別為2.01 mA cm–2和27,719 A gPd–1 (在50 mV超電勢下),不僅優于商業Pt/C催化劑,而且是目前報道的最佳HOR催化劑之一。此外,該催化劑在長期電解過程中幾乎沒有活性衰減,和良好的CO耐受能力。實驗和理論計算表明,鈀單原子位點和雜原子摻雜(氮和硫)的協同效應削弱了Had中間體的結合能,從而賦予其優越的HOR活性。這項研究為開發高效、穩定的堿性HOR單原子催化劑提供了重要的指導。
                   
                    
                  Figure 1. PdSA/N,S-OPC的結構。(a) PdSA/N,S-OPC的合成示意圖。(b)掃描電鏡和(c)透射電鏡圖像以及相應的SAED圖 (插圖)。(d)原子分辨率HAADF-STEM圖像(紅色圓圈表示部分單個鈀位點)。(e)鈀、氮、硫和碳的元素分布圖。
                   
                   
                  Figure 2.原子結構分析。(a) XANES 和 (b) FT-EXAFS 曲線。(c)Pd foil, PdO,和 PdSA/N,S-OPC樣品的WT分析。(d-e)相應的基于模型的擬合結果。
                   
                   
                  Figure 3. PdSA/N,S-OPC以及其它對照催化劑的堿性HOR性能。(a)不同樣品的LSV曲線對比。(b)不同轉速下的LSV曲線。(c)比較了質量活性和面積活性。(d)HOR/HER Tafel曲線。(e)微區。(f)CO耐受性評估。
                   
                   
                  Figure 4. DFT計算。(a)PdSA/N,S-OPC上優化的Had吸附構型。(b)不同催化劑表面計算的ΔGH *。Pd (111) (c)和PdSA/N,S-OPC (d)的DOS曲線。
                    
                         該研究工作由廣西大學Xijun Liu和天津工業大學Jun Luo課題組于2021年發表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Single Palladium Site in Ordered Porous Heteroatom-doped Carbon for High-performance Alkaline Hydrogen Oxidation。

                  轉自《石墨烯研究》公眾號

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